Υπερδιαφανή και ελαστικά ηλεκτρόδια γραφενίου

Τα δισδιάστατα υλικά, όπως το γραφένιο, είναι ελκυστικά τόσο για συμβατικές εφαρμογές ημιαγωγών όσο και για εκκολαπτόμενες εφαρμογές στα εύκαμπτα ηλεκτρονικά. Ωστόσο, η υψηλή αντοχή εφελκυσμού του γραφενίου έχει ως αποτέλεσμα τη θραύση σε χαμηλή τάση, καθιστώντας δύσκολη την αξιοποίηση των εξαιρετικών ηλεκτρονικών ιδιοτήτων του στα ελαστικά ηλεκτρονικά. Για να επιτρέψουμε την εξαιρετική απόδοση που εξαρτάται από την καταπόνηση των διαφανών αγωγών γραφενίου, δημιουργήσαμε νανοκύλινδροι γραφενίου ανάμεσα σε στοιβαγμένα στρώματα γραφενίου, που αναφέρονται ως κύλινδροι γραφενίου/γραφενίου πολλαπλών στρώσεων (MGGs). Υπό πίεση, ορισμένοι κύλινδροι γεφύρωσαν τις κατακερματισμένες περιοχές του γραφενίου για να διατηρήσουν ένα διηθητικό δίκτυο που επέτρεπε εξαιρετική αγωγιμότητα σε υψηλές τάσεις. Τα τριστρωματικά MGG που στηρίζονται σε ελαστομερή διατήρησαν το 65% της αρχικής αγωγιμότητάς τους σε τάση 100%, η οποία είναι κάθετη προς την κατεύθυνση της ροής του ρεύματος, ενώ οι μεμβράνες τριών στρωμάτων γραφενίου χωρίς νανοκύλινδροι διατήρησαν μόνο το 25% της αρχικής τους αγωγιμότητας. Ένα εκτατό τρανζίστορ αποκλειστικά άνθρακα που κατασκευάστηκε χρησιμοποιώντας MGG ως ηλεκτρόδια εμφάνισε μετάδοση >90% και διατήρησε το 60% της αρχικής εξόδου ρεύματος σε καταπόνηση 120% (παράλληλα με την κατεύθυνση μεταφοράς φορτίου). Αυτά τα εξαιρετικά ελαστικά και διαφανή τρανζίστορ αποκλειστικά από άνθρακα θα μπορούσαν να επιτρέψουν εξελιγμένα ελαστικά οπτοηλεκτρονικά.
Τα ελαστικά διαφανή ηλεκτρονικά είναι ένας αναπτυσσόμενος τομέας που έχει σημαντικές εφαρμογές σε προηγμένα βιοενσωματωμένα συστήματα (1, 2) καθώς και τη δυνατότητα ενσωμάτωσης με ελαστικά οπτοηλεκτρονικά (3, 4) για την παραγωγή εξελιγμένων μαλακών ρομποτικών και οθονών. Το γραφένιο εμφανίζει ιδιαίτερα επιθυμητές ιδιότητες ατομικού πάχους, υψηλής διαφάνειας και υψηλής αγωγιμότητας, αλλά η εφαρμογή του σε εφελκόμενες εφαρμογές έχει ανασταλεί από την τάση του να ραγίζει σε μικρές παραμορφώσεις. Η υπέρβαση των μηχανικών περιορισμών του γραφενίου θα μπορούσε να επιτρέψει νέα λειτουργικότητα σε τεντώσιμες διαφανείς συσκευές.
Οι μοναδικές ιδιότητες του γραφενίου το καθιστούν ισχυρό υποψήφιο για την επόμενη γενιά διαφανών αγώγιμων ηλεκτροδίων (5, 6). Σε σύγκριση με τον πιο συχνά χρησιμοποιούμενο διαφανή αγωγό, το οξείδιο του κασσιτέρου του ινδίου [ITO; 100 ohms/τετρ. Επιπλέον, τα φιλμ γραφενίου έχουν εξαιρετική ευελιξία σε σύγκριση με το ITO (7). Για παράδειγμα, σε ένα πλαστικό υπόστρωμα, η αγωγιμότητά του μπορεί να διατηρηθεί ακόμη και για μια ακτίνα καμπυλότητας τόσο μικρή όσο 0,8 mm (8). Για να βελτιώσει περαιτέρω την ηλεκτρική του απόδοση ως διαφανής εύκαμπτος αγωγός, προηγούμενες εργασίες ανέπτυξαν υβριδικά υλικά γραφενίου με μονοδιάστατα (1D) νανοσύρματα αργύρου ή νανοσωλήνες άνθρακα (CNTs) (9–11). Επιπλέον, το γραφένιο έχει χρησιμοποιηθεί ως ηλεκτρόδια για μικτές διαστάσεων ετεροδομικούς ημιαγωγούς (όπως 2D χύμα Si, 1D νανοσύρματα/νανοσωλήνες και 0D κβαντικές κουκκίδες) (12), εύκαμπτα τρανζίστορ, ηλιακά κύτταρα και διόδους εκπομπής φωτός (LED) (13). –23).
Αν και το γραφένιο έχει δείξει πολλά υποσχόμενα αποτελέσματα για τα εύκαμπτα ηλεκτρονικά, η εφαρμογή του στα ελαστικά ηλεκτρονικά έχει περιοριστεί από τις μηχανικές του ιδιότητες (17, 24, 25). Το γραφένιο έχει ενδοεπίπεδη ακαμψία 340 N/m και συντελεστή Young 0,5 TPa (26). Το ισχυρό δίκτυο άνθρακα-άνθρακα δεν παρέχει μηχανισμούς διάχυσης ενέργειας για εφαρμοζόμενη καταπόνηση και ως εκ τούτου ραγίζει εύκολα σε τάση μικρότερη από 5%. Για παράδειγμα, το γραφένιο CVD που μεταφέρεται σε ένα ελαστικό υπόστρωμα πολυδιμεθυλοσιλοξάνης (PDMS) μπορεί να διατηρήσει την αγωγιμότητά του μόνο σε τάση μικρότερη από 6% (8). Οι θεωρητικοί υπολογισμοί δείχνουν ότι το τσαλάκωμα και η αλληλεπίδραση μεταξύ διαφορετικών στρωμάτων θα πρέπει να μειώνουν σημαντικά την ακαμψία (26). Με τη στοίβαξη του γραφενίου σε πολλαπλά στρώματα, αναφέρεται ότι αυτό το γραφένιο δύο ή τριών στρωμάτων είναι εκτατό σε καταπόνηση 30%, παρουσιάζοντας αλλαγή αντίστασης 13 φορές μικρότερη από αυτή του μονοστρωματικού γραφενίου (27). Ωστόσο, αυτή η ελαστικότητα εξακολουθεί να είναι σημαντικά κατώτερη από τους υπερσύγχρονους ελαστικούς αγωγούς γ (28, 29).
Τα τρανζίστορ είναι σημαντικά σε εφελκόμενες εφαρμογές επειδή επιτρέπουν την σύνθετη ανάγνωση αισθητήρα και ανάλυση σήματος (30, 31). Τα τρανζίστορ σε PDMS με πολυστρωματικό γραφένιο ως ηλεκτρόδια πηγής/αποχέτευσης και υλικό καναλιού μπορούν να διατηρήσουν την ηλεκτρική λειτουργία έως και 5% καταπόνηση (32), η οποία είναι σημαντικά χαμηλότερη από την ελάχιστη απαιτούμενη τιμή (~50%) για φορητούς αισθητήρες παρακολούθησης υγείας και ηλεκτρονικό δέρμα ( 33, 34). Πρόσφατα, μια προσέγγιση kirigami γραφενίου έχει διερευνηθεί και το τρανζίστορ που περικλείεται από έναν υγρό ηλεκτρολύτη μπορεί να τεντωθεί έως και 240% (35). Ωστόσο, αυτή η μέθοδος απαιτεί αιωρούμενο γραφένιο, το οποίο περιπλέκει τη διαδικασία κατασκευής.
Εδώ, επιτυγχάνουμε συσκευές γραφενίου με μεγάλη ελαστικότητα παρεμβάλλοντας κυλίνδρους γραφενίου (~1 έως 20 μm μήκος, ~0,1 έως 1 μm πλάτος και ~10 έως 100 nm ύψος) μεταξύ των στρωμάτων γραφενίου. Υποθέτουμε ότι αυτοί οι κύλινδροι γραφενίου θα μπορούσαν να παρέχουν αγώγιμες διαδρομές για τη γεφύρωση ρωγμών στα φύλλα γραφενίου, διατηρώντας έτσι υψηλή αγωγιμότητα υπό πίεση. Οι κύλινδροι γραφενίου δεν απαιτούν πρόσθετη σύνθεση ή επεξεργασία. σχηματίζονται φυσικά κατά τη διαδικασία υγρής μεταφοράς. Με τη χρήση κυλίνδρων πολλαπλών στρώσεων G/G (γραφένιο/γραφένιο) (MGGs), εκτάσιμα ηλεκτρόδια γραφενίου (πηγή/αποχέτευση και πύλη) και ημιαγώγιμα CNTs, μπορέσαμε να επιδείξουμε τρανζίστορ εξ ολοκλήρου από άνθρακα με μεγάλη διαφάνεια και μεγάλη ελαστικότητα, τα οποία μπορούν να τεντωθούν στα 120 % καταπόνηση (παράλληλη με την κατεύθυνση μεταφοράς φορτίου) και διατηρούν το 60 % της αρχικής εξόδου ρεύματος. Αυτό είναι το πιο ελαστικό διαφανές τρανζίστορ με βάση τον άνθρακα μέχρι στιγμής και παρέχει αρκετό ρεύμα για την κίνηση ενός ανόργανου LED.
Για να ενεργοποιήσουμε διαφανή εκτάσιμα ηλεκτρόδια γραφενίου μεγάλης περιοχής, επιλέξαμε γραφένιο που καλλιεργείται με CVD σε φύλλο Cu. Το φύλλο Cu αιωρήθηκε στο κέντρο ενός σωλήνα χαλαζία CVD για να επιτρέψει την ανάπτυξη του γραφενίου και στις δύο πλευρές, σχηματίζοντας δομές G/Cu/G. Για να μεταφέρουμε γραφένιο, πρώτα επικαλύψαμε ένα λεπτό στρώμα πολυ(μεθακρυλικού μεθυλεστέρα) (PMMA) για να προστατεύσουμε τη μία πλευρά του γραφενίου, το οποίο ονομάσαμε γραφένιο στην κορυφή (αντίστροφα για την άλλη πλευρά του γραφενίου) και στη συνέχεια, το ολόκληρη η μεμβράνη (PMMA/γραφένιο κορυφής/Cu/κατώτατο γραφένιο) εμποτίστηκε σε διάλυμα (NH4)2S2O8 για να χαραχτεί το φύλλο Cu. Το γραφένιο στην κάτω πλευρά χωρίς την επίστρωση PMMA θα έχει αναπόφευκτα ρωγμές και ελαττώματα που επιτρέπουν σε ένα χαρακτικό να διεισδύσει μέσω (36, 37). Όπως απεικονίζεται στο Σχ. 1Α, υπό την επίδραση της επιφανειακής τάσης, οι απελευθερωμένες περιοχές γραφενίου τυλίγονται σε κυλίνδρους και στη συνέχεια προσαρτώνται στο υπόλοιπο φιλμ top-G/PMMA. Οι κύλινδροι top-G/G θα μπορούσαν να μεταφερθούν σε οποιοδήποτε υπόστρωμα, όπως SiO2/Si, γυαλί ή μαλακό πολυμερές. Η επανάληψη αυτής της διαδικασίας μεταφοράς πολλές φορές στο ίδιο υπόστρωμα δίνει δομές MGG.
(Α) Σχηματική απεικόνιση της διαδικασίας κατασκευής για MGG ως εκτατό ηλεκτρόδιο. Κατά τη μεταφορά του γραφενίου, το γραφένιο στο πίσω μέρος του φύλλου Cu έσπασε στα όρια και τα ελαττώματα, τυλίχτηκε σε αυθαίρετα σχήματα και στερεώθηκε σφιχτά στις επάνω μεμβράνες, σχηματίζοντας νανοκύλινδροι. Το τέταρτο καρτούν απεικονίζει τη στοιβαγμένη δομή MGG. (Β και Γ) Χαρακτηρισμοί TEM υψηλής ανάλυσης ενός μονοστιβαδικού MGG, εστιάζοντας στη μονοστρωματική περιοχή γραφενίου (Β) και στην περιοχή κύλισης (C), αντίστοιχα. Το ένθετο του (Β) είναι μια εικόνα χαμηλής μεγέθυνσης που δείχνει τη συνολική μορφολογία των μονοστρωματικών MGG στο πλέγμα TEM. Τα ένθετα του (C) είναι τα προφίλ έντασης που λαμβάνονται κατά μήκος των ορθογώνιων πλαισίων που υποδεικνύονται στην εικόνα, όπου οι αποστάσεις μεταξύ των ατομικών επιπέδων είναι 0,34 και 0,41 nm. (D ) Φάσμα EEL με ακμή Κ άνθρακα με επισημασμένες τις χαρακτηριστικές γραφικές κορυφές π* και σ*. (Ε) Τομική εικόνα AFM κυλίνδρων μονοστρωματικού G/G με προφίλ ύψους κατά μήκος της κίτρινης διακεκομμένης γραμμής. (F έως I) Οπτική μικροσκοπία και εικόνες AFM τριών στιβάδων G χωρίς (F και H) και με κυλίνδρους (G και I) σε υποστρώματα SiO2/Si πάχους 300 nm, αντίστοιχα. Αντιπροσωπευτικοί κύλινδροι και ρυτίδες επισημάνθηκαν για να τονίσουν τις διαφορές τους.
Για να επαληθεύσουμε ότι οι κύλινδροι είναι από τη φύση τους κυλινδρικό γραφένιο, πραγματοποιήσαμε μελέτες φασματοσκοπίας ηλεκτρονίων μικροσκοπίας μετάδοσης υψηλής ανάλυσης (TEM) και φασματοσκοπίας απώλειας ενέργειας ηλεκτρονίων (EEL) στις δομές κύλισης μονής στιβάδας top-G/G. Το Σχήμα 1Β δείχνει την εξαγωνική δομή ενός μονοστιβαδικού γραφενίου και το ένθετο είναι μια συνολική μορφολογία του φιλμ που καλύπτεται σε μια ενιαία οπή άνθρακα του πλέγματος TEM. Το μονοστρωματικό γραφένιο εκτείνεται στο μεγαλύτερο μέρος του πλέγματος και εμφανίζονται μερικές νιφάδες γραφενίου παρουσία πολλαπλών στοίβων εξαγωνικών δακτυλίων (Εικ. 1Β). Μεγεθύνοντας μια μεμονωμένη κύλιση (Εικ. 1C), παρατηρήσαμε μια μεγάλη ποσότητα κροσσών πλέγματος γραφενίου, με την απόσταση του πλέγματος στην περιοχή από 0,34 έως 0,41 nm. Αυτές οι μετρήσεις υποδηλώνουν ότι οι νιφάδες τυλίγονται τυχαία και δεν είναι τέλειος γραφίτης, ο οποίος έχει απόσταση πλέγματος 0,34 nm στη στοίβαξη στρώσεων "ABAB". Το Σχήμα 1Δ δείχνει το φάσμα του άνθρακα Κ-άκρου EEL, όπου η κορυφή στα 285 eV προέρχεται από το τροχιακό π* και το άλλο γύρω στα 290 eV οφείλεται στη μετάβαση του τροχιακού σ*. Μπορεί να φανεί ότι ο δεσμός sp2 κυριαρχεί σε αυτή τη δομή, επιβεβαιώνοντας ότι οι κύλινδροι είναι εξαιρετικά γραφικοί.
Οι εικόνες οπτικού μικροσκοπίου και μικροσκοπίου ατομικής δύναμης (AFM) παρέχουν πληροφορίες για την κατανομή των νανοκύλισης γραφενίου στα MGG (Εικ. 1, E έως G και εικ. S1 και S2). Οι κύλινδροι κατανέμονται τυχαία στην επιφάνεια και η πυκνότητά τους σε επίπεδο αυξάνεται ανάλογα με τον αριθμό των στοιβαγμένων στρωμάτων. Πολλοί κύλινδροι μπλέκονται σε κόμβους και παρουσιάζουν ανομοιόμορφα ύψη στην περιοχή από 10 έως 100 nm. Έχουν μήκος 1 έως 20 μm και πλάτος 0,1 έως 1 μm, ανάλογα με τα μεγέθη των αρχικών τους νιφάδων γραφενίου. Όπως φαίνεται στο Σχ. 1 (Η και Ι), οι κύλινδροι έχουν σημαντικά μεγαλύτερα μεγέθη από τις ρυτίδες, οδηγώντας σε μια πολύ πιο τραχιά διεπαφή μεταξύ των στρωμάτων γραφενίου.
Για να μετρήσουμε τις ηλεκτρικές ιδιότητες, διαμορφώσαμε φιλμ γραφενίου με ή χωρίς δομές κύλισης και στοίβαξη στρωμάτων σε λωρίδες πλάτους 300 μm και μήκους 2000 μm χρησιμοποιώντας φωτολιθογραφία. Οι αντιστάσεις δύο ανιχνευτών ως συνάρτηση της παραμόρφωσης μετρήθηκαν υπό συνθήκες περιβάλλοντος. Η παρουσία κυλίνδρων μείωσε την ειδική αντίσταση για το μονοστρωματικό γραφένιο κατά 80% με μόνο 2,2% μείωση στη μετάδοση (εικ. S4). Αυτό επιβεβαιώνει ότι οι νανοκύλινδροι, οι οποίοι έχουν υψηλή πυκνότητα ρεύματος έως 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), έχουν πολύ θετική ηλεκτρική συμβολή στα MGG. Μεταξύ όλων των απλών γραφενίων και MGG μονοστρωματικών, διστρωματικών και τριστρωματικών, το MGG τριών στρωμάτων έχει την καλύτερη αγωγιμότητα με διαφάνεια σχεδόν 90%. Για σύγκριση με άλλες πηγές γραφενίου που αναφέρονται στη βιβλιογραφία, μετρήσαμε επίσης τις αντιστάσεις φύλλου τεσσάρων ανιχνευτών (εικ. S5) και τις καταγράψαμε ως συνάρτηση της μετάδοσης στα 550 nm (εικ. S6) στο Σχήμα 2Α. Το MGG δείχνει συγκρίσιμη ή υψηλότερη αγωγιμότητα και διαφάνεια από το τεχνητά στοιβαγμένο απλό γραφένιο πολλαπλών στρωμάτων και το ανηγμένο οξείδιο του γραφενίου (RGO) (6, 8, 18). Σημειώστε ότι οι αντιστάσεις φύλλων του τεχνητά στοιβαγμένου απλού γραφενίου πολλαπλών στρώσεων από τη βιβλιογραφία είναι ελαφρώς υψηλότερες από αυτές του MGG μας, πιθανώς λόγω των μη βελτιστοποιημένων συνθηκών ανάπτυξής τους και της μεθόδου μεταφοράς.
(Α) Αντιστάσεις φύλλου τεσσάρων ανιχνευτών έναντι διαπερατότητας στα 550 nm για διάφορους τύπους γραφενίου, όπου τα μαύρα τετράγωνα υποδηλώνουν μονο-, δι- και τριστρωματικά MGG. κόκκινοι κύκλοι και μπλε τρίγωνα αντιστοιχούν με πολυστρωματικό απλό γραφένιο που αναπτύσσεται σε Cu και Ni από τις μελέτες των Li et al. (6) και οι Kim et al. (8), αντίστοιχα, και στη συνέχεια μεταφέρεται σε SiO2/Si ή χαλαζία. και τα πράσινα τρίγωνα είναι τιμές για RGO σε διαφορετικούς αναγωγικούς βαθμούς από τη μελέτη των Bonaccorso et al. (18). (Β και Γ) Ομαλοποιημένη αλλαγή αντίστασης των μονο-, δι- και τριών στιβάδων MGG και G ως συνάρτηση της κάθετης (Β) και της παράλληλης (C) παραμόρφωσης προς την κατεύθυνση της ροής του ρεύματος. (D) Ομαλοποιημένη αλλαγή αντίστασης διπλής στιβάδας G (κόκκινο) και MGG (μαύρο) υπό φόρτιση κυκλικής παραμόρφωσης έως και 50% κάθετη παραμόρφωση. (Ε) Ομαλοποιημένη αλλαγή αντίστασης τριών στιβάδων G (κόκκινο) και MGG (μαύρο) υπό φόρτιση κυκλικής παραμόρφωσης έως και 90% παράλληλη τάση. (ΣΤ) Ομαλοποιημένη αλλαγή χωρητικότητας των μονο-, δι- και τριών στιβάδων G και δι- και τριών στιβάδων MGG ως συνάρτηση παραμόρφωσης. Το ένθετο είναι η δομή του πυκνωτή, όπου το πολυμερές υπόστρωμα είναι SEBS και το πολυμερές διηλεκτρικό στρώμα είναι το SEBS πάχους 2 μm.
Για να αξιολογήσουμε την εξαρτώμενη από το στέλεχος απόδοση του MGG, μεταφέραμε γραφένιο σε υποστρώματα θερμοπλαστικού ελαστομερούς στυρενίου-αιθυλενίου-βουταδιενίου-στυρενίου (SEBS) (~2 cm πλάτος και~5 cm μήκος) και η αγωγιμότητα μετρήθηκε καθώς το υπόστρωμα τεντώθηκε (βλ. Υλικά και Μέθοδοι) τόσο κάθετα όσο και παράλληλα προς την κατεύθυνση της ροής του ρεύματος (Εικ. 2, Β και Γ). Η εξαρτώμενη από το στέλεχος ηλεκτρική συμπεριφορά βελτιώθηκε με την ενσωμάτωση νανοκύλισης και αυξανόμενους αριθμούς στρωμάτων γραφενίου. Για παράδειγμα, όταν η παραμόρφωση είναι κάθετη στη ροή του ρεύματος, για το μονοστρωματικό γραφένιο, η προσθήκη κυλίνδρων αύξησε την καταπόνηση σε ηλεκτρική θραύση από 5 σε 70%. Η ανοχή στην παραμόρφωση του γραφενίου τριών στιβάδων είναι επίσης σημαντικά βελτιωμένη σε σύγκριση με το μονοστρωματικό γραφένιο. Με τους νανοκύλιους, σε 100% κάθετη καταπόνηση, η αντίσταση της δομής MGG τριών στρωμάτων αυξήθηκε μόνο κατά 50%, σε σύγκριση με το 300% για το γραφένιο τριών στρωμάτων χωρίς κυλίνδρους. Διερευνήθηκε η αλλαγή της αντίστασης υπό φόρτιση κυκλικής παραμόρφωσης. Για σύγκριση (Εικ. 2D), οι αντιστάσεις μιας απλής διπλής στιβάδας μεμβράνης γραφενίου αυξήθηκαν περίπου 7,5 φορές μετά από ~ 700 κύκλους σε 50% κάθετη τάση και συνέχισαν να αυξάνονται με την τάση σε κάθε κύκλο. Από την άλλη πλευρά, η αντίσταση ενός διπλού στρώματος MGG αυξήθηκε μόνο περίπου 2,5 φορές μετά από ~ 700 κύκλους. Εφαρμόζοντας καταπόνηση έως και 90% κατά μήκος της παράλληλης κατεύθυνσης, η αντίσταση του τριστρωματικού γραφενίου αυξήθηκε ~ 100 φορές μετά από 1000 κύκλους, ενώ είναι μόνο ~ 8 φορές σε ένα τριστρωματικό MGG (Εικ. 2Ε). Τα αποτελέσματα της ποδηλασίας φαίνονται στην εικ. S7. Η σχετικά ταχύτερη αύξηση της αντίστασης κατά μήκος της κατεύθυνσης παράλληλης παραμόρφωσης οφείλεται στο ότι ο προσανατολισμός των ρωγμών είναι κάθετος προς την κατεύθυνση της ροής του ρεύματος. Η απόκλιση της αντίστασης κατά την καταπόνηση φόρτωσης και εκφόρτωσης οφείλεται στην ιξωδοελαστική ανάκτηση του ελαστομερούς υποστρώματος SEBS. Η πιο σταθερή αντίσταση των λωρίδων MGG κατά τη διάρκεια της ποδηλασίας οφείλεται στην παρουσία μεγάλων κυλίνδρων που μπορούν να γεφυρώσουν τα ραγισμένα μέρη του γραφενίου (όπως παρατηρείται από το AFM), βοηθώντας στη διατήρηση ενός μονοπατιού διείσδυσης. Αυτό το φαινόμενο της διατήρησης της αγωγιμότητας μέσω μιας διηθητικής οδού έχει αναφερθεί στο παρελθόν για ραγισμένα μέταλλα ή φιλμ ημιαγωγών σε ελαστομερή υποστρώματα (40, 41).
Για να αξιολογήσουμε αυτές τις μεμβράνες με βάση το γραφένιο ως ηλεκτρόδια πύλης σε εκτατές συσκευές, καλύψαμε το στρώμα γραφενίου με ένα διηλεκτρικό στρώμα SEBS (πάχους 2 μm) και παρακολουθήσαμε τη μεταβολή της διηλεκτρικής χωρητικότητας ως συνάρτηση της καταπόνησης (βλ. Εικ. 2F και συμπληρωματικά υλικά για καθέκαστα). Παρατηρήσαμε ότι οι χωρητικότητες με ηλεκτρόδια γραφενίου απλής μονοστιβάδας και διπλής στιβάδας μειώθηκαν γρήγορα λόγω της απώλειας της αγωγιμότητας του γραφενίου εντός του επιπέδου. Αντίθετα, οι χωρητικότητες που περιορίζονται από τα MGG καθώς και το απλό γραφένιο τριών στρωμάτων έδειξαν αύξηση της χωρητικότητας με καταπόνηση, η οποία αναμένεται λόγω της μείωσης του πάχους του διηλεκτρικού με καταπόνηση. Η αναμενόμενη αύξηση της χωρητικότητας ταίριαξε πολύ καλά με τη δομή MGG (εικ. S8). Αυτό δείχνει ότι το MGG είναι κατάλληλο ως ηλεκτρόδιο πύλης για εκτατά τρανζίστορ.
Για να διερευνήσουμε περαιτέρω τον ρόλο του κύλισης 1D γραφενίου στην ανοχή τάσης της ηλεκτρικής αγωγιμότητας και να ελέγξουμε καλύτερα τον διαχωρισμό μεταξύ των στρωμάτων γραφενίου, χρησιμοποιήσαμε CNT με επικάλυψη ψεκασμού για να αντικαταστήσουμε τους κυλίνδρους γραφενίου (βλ. Συμπληρωματικά Υλικά). Για να μιμηθούν δομές MGG, καταθέσαμε τρεις πυκνότητες CNTs (δηλαδή CNT1
(Α έως Γ) Εικόνες AFM τριών διαφορετικών πυκνοτήτων CNT (CNT1
Για να κατανοήσουμε περαιτέρω την ικανότητά τους ως ηλεκτροδίων για εκτατά ηλεκτρονικά, ερευνήσαμε συστηματικά τις μορφολογίες των MGG και G-CNT-G υπό πίεση. Το οπτικό μικροσκόπιο και το ηλεκτρονικό μικροσκόπιο σάρωσης (SEM) δεν είναι αποτελεσματικές μέθοδοι χαρακτηρισμού επειδή και οι δύο στερούνται χρωματικής αντίθεσης και το SEM υπόκειται σε τεχνουργήματα εικόνας κατά τη σάρωση ηλεκτρονίων όταν το γραφένιο βρίσκεται σε πολυμερή υποστρώματα (εικ. S9 και S10). Για να παρατηρήσουμε επί τόπου την επιφάνεια του γραφενίου υπό τάση, συλλέξαμε μετρήσεις AFM σε MGG τριών στρωμάτων και απλό γραφένιο μετά τη μεταφορά σε πολύ λεπτά (~0,1 mm πάχος) και ελαστικά υποστρώματα SEBS. Λόγω των εγγενών ελαττωμάτων στο γραφένιο CVD και της εξωτερικής βλάβης κατά τη διαδικασία μεταφοράς, δημιουργούνται αναπόφευκτα ρωγμές στο τεντωμένο γραφένιο και με την αύξηση της τάσης, οι ρωγμές γίνονται πιο πυκνές (Εικ. 4, Α έως Δ). Ανάλογα με τη δομή στοίβαξης των ηλεκτροδίων με βάση τον άνθρακα, οι ρωγμές παρουσιάζουν διαφορετικές μορφολογίες (εικ. S11) (27). Η πυκνότητα της περιοχής ρωγμής (που ορίζεται ως περιοχή ρωγμής/αναλυόμενη περιοχή) του πολυστρωματικού γραφενίου είναι μικρότερη από εκείνη του γραφενίου μονοστοιβάδας μετά από παραμόρφωση, γεγονός που συνάδει με την αύξηση της ηλεκτρικής αγωγιμότητας για τα MGG. Από την άλλη πλευρά, παρατηρούνται συχνά κύλινδροι να γεφυρώνουν τις ρωγμές, παρέχοντας πρόσθετες αγώγιμες οδούς στο τεντωμένο φιλμ. Για παράδειγμα, όπως επισημαίνεται στην εικόνα του Σχ. 4Β, ένας φαρδύς κύλινδρος διέσχισε μια ρωγμή στην τριστρωματική MGG, αλλά δεν παρατηρήθηκε κύλινδρος στο απλό γραφένιο (Εικ. 4, Ε έως Η). Ομοίως, οι CNT γεφύρωσαν επίσης τις ρωγμές στο γραφένιο (εικ. S11). Η πυκνότητα της περιοχής ρωγμής, η πυκνότητα της περιοχής κύλισης και η τραχύτητα των μεμβρανών συνοψίζονται στο Σχ. 4Κ.
(Α έως Η) In situ εικόνες AFM κυλίνδρων τριών στρωμάτων G/G (Α έως Δ) και δομών τριών στρωμάτων G (Ε έως Η) σε ένα πολύ λεπτό ελαστομερές SEBS (πάχος ~ 0,1 mm) στα 0, 20, 60 και 100 % στέλεχος. Αντιπροσωπευτικές ρωγμές και κύλινδροι επισημαίνονται με βέλη. Όλες οι εικόνες AFM βρίσκονται σε μια περιοχή 15 μm × 15 μm, χρησιμοποιώντας την ίδια γραμμή κλίμακας χρώματος με την ετικέτα. (I) Γεωμετρία προσομοίωσης ηλεκτροδίων γραφενίου μονοστοιβάδας με σχέδιο στο υπόστρωμα SEBS. (J) Χάρτης περιγράμματος προσομοίωσης της μέγιστης κύριας λογαριθμικής παραμόρφωσης στο μονοστιβαδικό γραφένιο και στο υπόστρωμα SEBS σε 20% εξωτερική τάση. (K) Σύγκριση της πυκνότητας της περιοχής ρωγμής (κόκκινη στήλη), της πυκνότητας της περιοχής κύλισης (κίτρινη στήλη) και της τραχύτητας της επιφάνειας (μπλε στήλη) για διαφορετικές δομές γραφενίου.
Όταν οι μεμβράνες MGG τεντώνονται, υπάρχει ένας σημαντικός πρόσθετος μηχανισμός ότι οι κύλινδροι μπορούν να γεφυρώσουν ραγισμένες περιοχές γραφενίου, διατηρώντας ένα δίκτυο διείσδυσης. Οι κύλινδροι γραφενίου είναι πολλά υποσχόμενοι επειδή μπορεί να έχουν μήκος δεκάδων μικρομέτρων και επομένως μπορούν να γεφυρώσουν ρωγμές που είναι συνήθως μέχρι μικρομετρικής κλίμακας. Επιπλέον, επειδή οι κύλινδροι αποτελούνται από πολλαπλά στρώματα γραφενίου, αναμένεται να έχουν χαμηλή αντίσταση. Συγκριτικά, τα σχετικά πυκνά (χαμηλότερη μετάδοση) δίκτυα CNT απαιτούνται για την παροχή συγκρίσιμης αγώγιμης ικανότητας γεφύρωσης, καθώς τα CNT είναι μικρότερα (συνήθως μερικά μικρόμετρα σε μήκος) και λιγότερο αγώγιμα από τους κυλίνδρους. Από την άλλη πλευρά, όπως φαίνεται στο σχ. S12, ενώ το γραφένιο ραγίζει κατά το τέντωμα για να προσαρμοστεί στην καταπόνηση, οι κύλινδροι δεν ραγίζουν, υποδεικνύοντας ότι το τελευταίο μπορεί να γλιστράει στο υποκείμενο γραφένιο. Ο λόγος που δεν ραγίζουν πιθανότατα οφείλεται στην τυλιγμένη δομή, που αποτελείται από πολλά στρώματα γραφενίου (~1 έως 2 0 μm μήκος, ~0,1 έως 1 μm πλάτος και ~10 έως 100 nm ύψος), η οποία έχει υψηλότερο αποτελεσματικό μέτρο από το γραφένιο μιας στρώσης. Όπως αναφέρουν οι Green και Hersam (42), τα μεταλλικά δίκτυα CNT (διάμετρος σωλήνα 1,0 nm) μπορούν να επιτύχουν χαμηλές αντιστάσεις φύλλου <100 ohms/sq παρά τη μεγάλη αντίσταση διασταύρωσης μεταξύ των CNT. Λαμβάνοντας υπόψη ότι οι κύλινδροι γραφενίου μας έχουν πλάτη από 0,1 έως 1 μm και ότι οι κύλινδροι G/G έχουν πολύ μεγαλύτερες περιοχές επαφής από τους CNT, η αντίσταση επαφής και η περιοχή επαφής μεταξύ των κυλίνδρων γραφενίου και γραφενίου δεν πρέπει να είναι περιοριστικοί παράγοντες για τη διατήρηση υψηλής αγωγιμότητας.
Το γραφένιο έχει πολύ μεγαλύτερο συντελεστή από το υπόστρωμα SEBS. Αν και το αποτελεσματικό πάχος του ηλεκτροδίου γραφενίου είναι πολύ χαμηλότερο από αυτό του υποστρώματος, η ακαμψία του γραφενίου επί το πάχος του είναι συγκρίσιμη με αυτή του υποστρώματος (43, 44), με αποτέλεσμα ένα μέτριο φαινόμενο άκαμπτης νησίδας. Προσομοιώσαμε την παραμόρφωση ενός γραφενίου πάχους 1 nm σε ένα υπόστρωμα SEBS (βλ. Συμπληρωματικά Υλικά για λεπτομέρειες). Σύμφωνα με τα αποτελέσματα της προσομοίωσης, όταν εφαρμόζεται καταπόνηση 20% στο υπόστρωμα SEBS εξωτερικά, η μέση τάση στο γραφένιο είναι ~6,6% (Εικ. 4J και εικ. S13D), κάτι που είναι σύμφωνο με τις πειραματικές παρατηρήσεις (βλ. εικ. S13) . Συγκρίναμε το στέλεχος στις περιοχές γραφενίου και υποστρώματος με μοτίβο χρησιμοποιώντας οπτικό μικροσκόπιο και βρήκαμε ότι το στέλεχος στην περιοχή του υποστρώματος είναι τουλάχιστον διπλάσιο από το στέλεχος στην περιοχή του γραφενίου. Αυτό δείχνει ότι η τάση που εφαρμόζεται στα μοτίβα ηλεκτροδίων γραφενίου θα μπορούσε να περιοριστεί σημαντικά, σχηματίζοντας άκαμπτες νησίδες γραφενίου στην κορυφή του SEBS (26, 43, 44).
Επομένως, η ικανότητα των ηλεκτροδίων MGG να διατηρούν υψηλή αγωγιμότητα υπό υψηλή καταπόνηση είναι πιθανώς ενεργοποιημένη από δύο κύριους μηχανισμούς: (i) Οι κύλινδροι μπορούν να γεφυρώσουν αποσυνδεδεμένες περιοχές για να διατηρήσουν μια αγώγιμη διαδρομή διήθησης και (ii) τα πολυστρωματικά φύλλα γραφενίου/ελαστομερές μπορεί να γλιστρήσουν το ένα πάνω στο άλλο, με αποτέλεσμα μειωμένη πίεση στα ηλεκτρόδια γραφενίου. Για πολλαπλά στρώματα μεταφερόμενου γραφενίου σε ελαστομερές, τα στρώματα δεν συνδέονται στενά μεταξύ τους, τα οποία μπορεί να γλιστρήσουν ως απόκριση στην καταπόνηση (27). Οι κύλινδροι αύξησαν επίσης την τραχύτητα των στρωμάτων γραφενίου, γεγονός που μπορεί να βοηθήσει στην αύξηση του διαχωρισμού μεταξύ των στρωμάτων γραφενίου και επομένως να επιτρέψει την ολίσθηση των στρωμάτων γραφενίου.
Οι συσκευές αποκλειστικά άνθρακα επιδιώκονται με ενθουσιασμό λόγω του χαμηλού κόστους και της υψηλής απόδοσης. Στην περίπτωσή μας, τα τρανζίστορ αποκλειστικά από άνθρακα κατασκευάστηκαν χρησιμοποιώντας μια πύλη γραφενίου στο κάτω μέρος, μια επαφή πηγής/αποχέτευσης γραφενίου κορυφής, έναν ταξινομημένο ημιαγωγό CNT και SEBS ως διηλεκτρικό (Εικ. 5Α). Όπως φαίνεται στο Σχ. 5Β, μια συσκευή αποκλειστικά άνθρακα με CNT ως πηγή/αποχέτευση και πύλη (συσκευή κάτω μέρος) είναι πιο αδιαφανής από τη συσκευή με ηλεκτρόδια γραφενίου (επάνω συσκευή). Αυτό συμβαίνει επειδή τα δίκτυα CNT απαιτούν μεγαλύτερα πάχη και, κατά συνέπεια, χαμηλότερες οπτικές μεταδόσεις για να επιτύχουν αντιστάσεις φύλλων παρόμοιες με αυτές του γραφενίου (εικ. S4). Το Σχήμα 5 (C και D) δείχνει αντιπροσωπευτικές καμπύλες μεταφοράς και εξόδου πριν από την καταπόνηση για ένα τρανζίστορ κατασκευασμένο με ηλεκτρόδια MGG διπλής στοιβάδας. Το πλάτος και το μήκος του καναλιού του μη τεντωμένου τρανζίστορ ήταν 800 και 100 μm, αντίστοιχα. Ο μετρούμενος λόγος ενεργοποίησης/απενεργοποίησης είναι μεγαλύτερος από 103 με ρεύματα ενεργοποίησης και απενεργοποίησης στα επίπεδα 10−5 και 10−8 A, αντίστοιχα. Η καμπύλη εξόδου εμφανίζει ιδανικά γραμμικά καθεστώτα και καθεστώτα κορεσμού με σαφή εξάρτηση πύλης-τάσης, υποδεικνύοντας ιδανική επαφή μεταξύ CNT και ηλεκτροδίων γραφενίου (45). Η αντίσταση επαφής με τα ηλεκτρόδια γραφενίου παρατηρήθηκε να είναι χαμηλότερη από εκείνη με το φιλμ εξατμισμένου Au (βλ. εικ. S14). Η κινητικότητα κορεσμού του τεντώσιμου τρανζίστορ είναι περίπου 5,6 cm2/Vs, παρόμοια με αυτή των ίδιων τρανζίστορ CNT ταξινομημένων σε πολυμερή σε άκαμπτα υποστρώματα Si με SiO2 300 nm ως διηλεκτρικό στρώμα. Περαιτέρω βελτίωση στην κινητικότητα είναι δυνατή με τη βελτιστοποιημένη πυκνότητα σωλήνων και άλλους τύπους σωλήνων ( 46).
(Α) Σχέδιο εκτατού τρανζίστορ με βάση γραφένιο. SWNTs, νανοσωλήνες άνθρακα μονού τοιχώματος. (Β) Φωτογραφία των ελαστικών τρανζίστορ από ηλεκτρόδια γραφενίου (πάνω) και ηλεκτρόδια CNT (κάτω). Η διαφορά στη διαφάνεια είναι ξεκάθαρα αισθητή. ( C και D) Μεταφέρετε και καμπύλες εξόδου του τρανζίστορ με βάση το γραφένιο στο SEBS πριν από την καταπόνηση. (E και F) Μεταφορά καμπυλών, ρεύματος ενεργοποίησης και απενεργοποίησης, αναλογίας ενεργοποίησης/απενεργοποίησης και κινητικότητας του τρανζίστορ με βάση το γραφένιο σε διαφορετικές καταπονήσεις.
Όταν η διαφανής, αποκλειστικά άνθρακας συσκευή τεντώθηκε προς την κατεύθυνση παράλληλη προς την κατεύθυνση μεταφοράς φορτίου, παρατηρήθηκε ελάχιστη υποβάθμιση έως και 120% καταπόνηση. Κατά τη διάρκεια της διάτασης, η κινητικότητα μειώθηκε συνεχώς από 5,6 cm2/Vs σε 0% τάση σε 2,5 cm2/Vs σε 120% τάση (Εικ. 5F). Συγκρίναμε επίσης την απόδοση του τρανζίστορ για διαφορετικά μήκη καναλιών (βλ. πίνακα S1). Αξίζει να σημειωθεί ότι σε καταπόνηση τόσο μεγάλη όσο 105%, όλα αυτά τα τρανζίστορ εξακολουθούσαν να παρουσιάζουν υψηλή αναλογία ενεργοποίησης/απενεργοποίησης (>103) και κινητικότητα (>3 cm2/Vs). Επιπλέον, συνοψίσαμε όλες τις πρόσφατες εργασίες για τρανζίστορ αποκλειστικά άνθρακα (βλ. πίνακα S2) (47–52). Βελτιστοποιώντας την κατασκευή συσκευών σε ελαστομερή και χρησιμοποιώντας MGG ως επαφές, τα τρανζίστορ μας αποκλειστικά από άνθρακα παρουσιάζουν καλή απόδοση όσον αφορά την κινητικότητα και την υστέρηση, καθώς και εξαιρετικά ελαστικά.
Ως εφαρμογή του πλήρως διαφανούς και ελαστικού τρανζίστορ, το χρησιμοποιήσαμε για τον έλεγχο της εναλλαγής ενός LED (Εικ. 6Α). Όπως φαίνεται στην Εικ. 6Β, η πράσινη λυχνία LED μπορεί να φανεί καθαρά μέσα από την εκτατή συσκευή εξ ολοκλήρου από άνθρακα που είναι τοποθετημένη ακριβώς πάνω. Ενώ εκτείνεται στο ~100% (Εικ. 6, C και D), η ένταση του φωτός LED δεν αλλάζει, κάτι που είναι σύμφωνο με την απόδοση του τρανζίστορ που περιγράφεται παραπάνω (βλ. ταινία S1). Αυτή είναι η πρώτη αναφορά τεντώσιμων μονάδων ελέγχου που κατασκευάζονται με χρήση ηλεκτροδίων γραφενίου, αποδεικνύοντας μια νέα δυνατότητα για τα εκτατά ηλεκτρονικά γραφένια.
(Α) Κύκλωμα τρανζίστορ για κίνηση LED. GND, έδαφος. (Β) Φωτογραφία του τεντώσιμου και διαφανούς τρανζίστορ εξ ολοκλήρου άνθρακα σε καταπόνηση 0% τοποθετημένο πάνω από ένα πράσινο LED. (Γ) Το διαφανές και εκτατό τρανζίστορ εξ ολοκλήρου από άνθρακα που χρησιμοποιείται για την εναλλαγή του LED τοποθετείται πάνω από το LED σε καταπόνηση 0% (αριστερά) και ~100% καταπόνηση (δεξιά). Τα λευκά βέλη δείχνουν ως τους κίτρινους δείκτες στη συσκευή για να δείξουν την αλλαγή της απόστασης που τεντώνεται. (D) Πλάγια όψη του τεντωμένου τρανζίστορ, με το LED πιεσμένο στο ελαστομερές.
Συμπερασματικά, έχουμε αναπτύξει μια διαφανή αγώγιμη δομή γραφενίου που διατηρεί υψηλή αγωγιμότητα κάτω από μεγάλες καταπονήσεις ως εκτατά ηλεκτρόδια, που ενεργοποιούνται από νανοκύλιση γραφενίου ανάμεσα στα στοιβαγμένα στρώματα γραφενίου. Αυτές οι δομές ηλεκτροδίων MGG δύο και τριών στιβάδων σε ένα ελαστομερές μπορούν να διατηρήσουν το 21 και 65%, αντίστοιχα, της αγωγιμότητάς τους 0% σε παραμόρφωση έως και 100%, σε σύγκριση με πλήρη απώλεια αγωγιμότητας σε παραμόρφωση 5% για τυπικά ηλεκτρόδια γραφενίου μονοστοιβάδας . Οι πρόσθετες αγώγιμες διαδρομές των κυλίνδρων γραφενίου καθώς και η ασθενής αλληλεπίδραση μεταξύ των μεταφερόμενων στρωμάτων συμβάλλουν στην ανώτερη σταθερότητα αγωγιμότητας υπό πίεση. Εφαρμόσαμε περαιτέρω αυτή τη δομή γραφενίου για να κατασκευάσουμε τρανζίστορ που μπορούν να τεντωθούν αποκλειστικά από άνθρακα. Μέχρι στιγμής, αυτό είναι το πιο ελαστικό τρανζίστορ με βάση το γραφένιο με την καλύτερη διαφάνεια χωρίς τη χρήση λυγισμού. Αν και η παρούσα μελέτη διεξήχθη για να ενεργοποιήσει το γραφένιο για εκτατά ηλεκτρονικά, πιστεύουμε ότι αυτή η προσέγγιση μπορεί να επεκταθεί και σε άλλα δισδιάστατα υλικά για να καταστεί δυνατή η εκτατή 2Δ ηλεκτρονική.
Το γραφένιο CVD μεγάλης περιοχής αναπτύχθηκε σε αιωρούμενα φύλλα Cu (99,999%· Alfa Aesar) υπό σταθερή πίεση 0,5 mtorr με 50–SCCM (τυπικό κυβικό εκατοστό ανά λεπτό) CH4 και 20–SCCM H2 ως πρόδρομες ουσίες στους 100°C. Και οι δύο πλευρές του φύλλου Cu καλύφθηκαν από μονοστρωματικό γραφένιο. Ένα λεπτό στρώμα ΡΜΜΑ (2000 σ.α.λ., Α4, Microchem) επικαλύφθηκε με περιδίνηση στη μία πλευρά του φύλλου Cu, σχηματίζοντας μια δομή φύλλου PMMA/G/Cu/G. Στη συνέχεια, ολόκληρο το φιλμ εμποτίστηκε σε διάλυμα υπερθειικού αμμωνίου 0,1 Μ [(NH4)2S2O8] για περίπου 2 ώρες για να χαραχτεί το φύλλο Cu. Κατά τη διάρκεια αυτής της διαδικασίας, το απροστάτευτο γραφένιο στην πίσω πλευρά αρχικά έσκισε κατά μήκος των ορίων των κόκκων και στη συνέχεια τυλίχτηκε σε κυλίνδρους λόγω επιφανειακής τάσης. Οι κύλινδροι προσαρτήθηκαν στο άνω φιλμ γραφενίου που υποστηρίζεται από PMMA, σχηματίζοντας κυλίνδρους PMMA/G/G. Οι μεμβράνες στη συνέχεια πλύθηκαν σε απιονισμένο νερό αρκετές φορές και τοποθετήθηκαν σε ένα υπόστρωμα στόχο, όπως ένα άκαμπτο SiO2/Si ή πλαστικό υπόστρωμα. Μόλις το προσαρτημένο φιλμ στέγνωσε στο υπόστρωμα, το δείγμα εμποτίστηκε διαδοχικά σε ακετόνη, 1:1 ακετόνη/IPA (ισοπροπυλική αλκοόλη) και IPA για 30 δευτερόλεπτα για να απομακρυνθεί το PMMA. Οι μεμβράνες θερμάνθηκαν στους 100°C για 15 λεπτά ή διατηρήθηκαν σε κενό κατά τη διάρκεια της νύχτας για να απομακρυνθεί πλήρως το παγιδευμένο νερό πριν μεταφερθεί σε αυτό ένα άλλο στρώμα κύλισης G/G. Αυτό το βήμα ήταν να αποφευχθεί η αποκόλληση του φιλμ γραφενίου από το υπόστρωμα και να εξασφαλιστεί η πλήρης κάλυψη των MGG κατά την απελευθέρωση του στρώματος φορέα PMMA.
Η μορφολογία της δομής MGG παρατηρήθηκε χρησιμοποιώντας ένα οπτικό μικροσκόπιο (Leica) και ένα ηλεκτρονικό μικροσκόπιο σάρωσης (1 kV, FEI). Ένα μικροσκόπιο ατομικής δύναμης (Νανοσκόπιο III, Ψηφιακό όργανο) λειτούργησε σε λειτουργία χτυπήματος για να παρατηρήσει τις λεπτομέρειες των κυλίνδρων G. Η διαφάνεια του φιλμ δοκιμάστηκε με φασματόμετρο υπεριώδους-ορατού (Agilent Cary 6000i). Για τις δοκιμές όταν η παραμόρφωση ήταν κατά μήκος της κάθετης κατεύθυνσης της ροής του ρεύματος, χρησιμοποιήθηκε η φωτολιθογραφία και το πλάσμα O2 για να διαμορφώσουν δομές γραφενίου σε λωρίδες (~300 μm πλάτος και ~2000 μm μήκος) και ηλεκτρόδια Au (50 nm) εναποτέθηκαν θερμικά χρησιμοποιώντας μάσκες σκιών και στα δύο άκρα της μακριάς πλευράς. Οι λωρίδες γραφενίου στη συνέχεια ήρθαν σε επαφή με ένα ελαστομερές SEBS (~2 cm πλάτος και ~5 cm μήκος), με τον μακρύ άξονα των λωρίδων παράλληλο στη μικρή πλευρά του SEBS ακολουθούμενο από BOE (ρυθμιστικό οξείδιο) (HF:H2O 1:6) χάραξη και ευτηκτικό ίνδιο γαλλίου (EGaIn) ως ηλεκτρικές επαφές. Για δοκιμές παράλληλης τάσης, δομές γραφενίου χωρίς σχέδιο (~5 × 10 mm) μεταφέρθηκαν σε υποστρώματα SEBS, με μακρούς άξονες παράλληλους στη μακριά πλευρά του υποστρώματος SEBS. Και στις δύο περιπτώσεις, ολόκληρο το G (χωρίς κυλίνδρους G)/SEBS τεντώθηκε κατά μήκος της μακριάς πλευράς του ελαστομερούς σε μια χειροκίνητη συσκευή και in situ, μετρήσαμε τις αλλαγές αντίστασής τους υπό πίεση σε έναν σταθμό ανιχνευτή με έναν αναλυτή ημιαγωγών (Keithley 4200 -SCS).
Τα εξαιρετικά ελαστικά και διαφανή τρανζίστορ αποκλειστικά από άνθρακα σε ένα ελαστικό υπόστρωμα κατασκευάστηκαν με τις ακόλουθες διαδικασίες για να αποφευχθεί η καταστροφή του διηλεκτρικού πολυμερούς και του υποστρώματος από οργανικό διαλύτη. Οι δομές MGG μεταφέρθηκαν σε SEBS ως ηλεκτρόδια πύλης. Για να ληφθεί ένα ομοιόμορφο διηλεκτρικό στρώμα πολυμερούς λεπτής μεμβράνης (πάχους 2 μm), ένα διάλυμα τολουολίου SEBS (80 mg/ml) επικαλύφθηκε με περιδίνηση σε ένα υπόστρωμα SiO2/Si τροποποιημένο με οκταδεκυλοχλωροσιλάνιο (OTS) στις 1000 rpm για 1 λεπτό. Το λεπτό διηλεκτρικό φιλμ μπορεί εύκολα να μεταφερθεί από την υδρόφοβη επιφάνεια OTS στο υπόστρωμα SEBS που καλύπτεται με το γραφένιο όπως παρασκευάζεται. Ένας πυκνωτής θα μπορούσε να κατασκευαστεί με την εναπόθεση ενός άνω ηλεκτροδίου υγρού μετάλλου (EGaIn; Sigma-Aldrich) για τον προσδιορισμό της χωρητικότητας ως συνάρτηση της καταπόνησης χρησιμοποιώντας έναν μετρητή LCR (επαγωγή, χωρητικότητα, αντίσταση) (Agilent). Το άλλο μέρος του τρανζίστορ αποτελούνταν από πολυμερή ημιαγώγιμα CNTs, σύμφωνα με τις διαδικασίες που αναφέρθηκαν προηγουμένως (53). Τα ηλεκτρόδια πηγής/αποστράγγισης με μοτίβο κατασκευάστηκαν σε άκαμπτα υποστρώματα SiO2/Si. Στη συνέχεια, τα δύο μέρη, διηλεκτρικό/G/SEBS και CNTs/με μοτίβο G/SiO2/Si, ελασματοποιήθηκαν μεταξύ τους και εμποτίστηκαν σε BOE για να αφαιρεθεί το άκαμπτο υπόστρωμα SiO2/Si. Έτσι, κατασκευάστηκαν τα πλήρως διαφανή και ελαστικά τρανζίστορ. Η ηλεκτρική δοκιμή υπό καταπόνηση διεξήχθη με χειροκίνητη διάταξη τάνυσης όπως η προαναφερθείσα μέθοδος.
Συμπληρωματικό υλικό για αυτό το άρθρο είναι διαθέσιμο στη διεύθυνση http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
σύκο. S1. Εικόνες οπτικής μικροσκοπίας μονοστρωματικού MGG σε υποστρώματα SiO2/Si σε διαφορετικές μεγεθύνσεις.
σύκο. S4. Σύγκριση αντιστάσεων και διαπερατότητας φύλλου δύο ανιχνευτών @550 nm απλού γραφενίου μονο-, διστρωματικού και τριών στρώσεων (μαύρα τετράγωνα), MGG (κόκκινοι κύκλοι) και CNT (μπλε τρίγωνο).
σύκο. S7. Ομαλοποιημένη αλλαγή αντίστασης των MGG μονοστρωματικών και διπλών στρωμάτων (μαύρο) και G (κόκκινο) κάτω από ~1000 κυκλική φόρτιση παραμόρφωσης έως 40 και 90% παράλληλη παραμόρφωση, αντίστοιχα.
σύκο. S10. Εικόνα SEM τριστρωματικού MGG σε ελαστομερές SEBS μετά από παραμόρφωση, που δείχνει μια μεγάλη διασταύρωση κύλισης πάνω από πολλές ρωγμές.
σύκο. S12. Εικόνα AFM τριστρωματικού MGG σε πολύ λεπτό ελαστομερές SEBS σε καταπόνηση 20%, που δείχνει ότι ένας κύλινδρος διέσχισε μια ρωγμή.
πίνακας S1. Κινητικότητα διστρωματικών τρανζίστορ MGG-μονού τοιχώματος νανοσωλήνων άνθρακα σε διαφορετικά μήκη καναλιών πριν και μετά την καταπόνηση.
Αυτό είναι ένα άρθρο ανοιχτής πρόσβασης που διανέμεται υπό τους όρους της άδειας Creative Commons Attribution-NonCommercial, η οποία επιτρέπει τη χρήση, τη διανομή και την αναπαραγωγή σε οποιοδήποτε μέσο, ​​εφόσον η προκύπτουσα χρήση δεν είναι για εμπορικό πλεονέκτημα και υπό την προϋπόθεση ότι το πρωτότυπο έργο είναι σωστά αναφέρεται.
ΣΗΜΕΙΩΣΗ: Ζητάμε μόνο τη διεύθυνση email σας, ώστε το άτομο στο οποίο προτείνετε τη σελίδα να γνωρίζει ότι θέλατε να τη δει και ότι δεν πρόκειται για ανεπιθύμητη αλληλογραφία. Δεν καταγράφουμε καμία διεύθυνση email.
Αυτή η ερώτηση είναι για να ελέγξετε εάν είστε ή όχι άνθρωπος και για να αποτρέψετε τις αυτοματοποιημένες υποβολές ανεπιθύμητων μηνυμάτων.
Από Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Από Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science. Με την επιφύλαξη παντός δικαιώματος. Η AAAS είναι συνεργάτης των HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef και COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.


Ώρα δημοσίευσης: Ιαν-28-2021